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太陽光催化分解水制氫是一種清潔能源技術(shù)，對解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問題具有重要意義。目前，大多數(shù)有機(jī)光催化劑的研究集中在聚合物半導(dǎo)體材料，由于其剛性的分子共軛骨架以及難以調(diào)控的聚合度，所得到的光催化劑往往是微米級的顆粒（>10 微米）?？紤]到光生激子在催化劑體相內(nèi)的傳輸距離較短（<20 納米），這些粉末光催化劑存在嚴(yán)重的光捕獲和激子復(fù)合損失，極大限制了其光催化制氫效率的提升。雖然目前報(bào)道了一些納米化光催化劑的研究方法（例如超聲剝離等），但是這些方法往往存在能耗較大，難以宏量制備等瓶頸問題。相比于聚合物半導(dǎo)體材料，小分子材料具有溶解度優(yōu)良，便于溶液加工，以及明確的化學(xué)結(jié)構(gòu)、易于純化和批次間差異小等優(yōu)勢。然而，小分子光敏劑更多應(yīng)用于均相光催化體系，在非均相體系中研究較少。

圖片說明：基于陰陽離子雙表面活性劑構(gòu)筑準(zhǔn)均相納米催化劑以及渦流強(qiáng)化流動(dòng)合成。

為了解決上述瓶頸問題，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了一種基于陰陽離子雙面表面活性劑限域組裝的策略，成功地將具有供體-受體（D-A）結(jié)構(gòu)的單組分小分子材料（4CzPN）由原始的微米級顆粒“重塑”（Reshape）為尺寸均一、形貌規(guī)整的納米有機(jī)光催化劑（~ 60 納米）。由于表面活性劑的限域，該納米光催化劑可以在水相環(huán)境中均勻分散，形成準(zhǔn)均相納米光催化水溶液，其粒徑分布可以在至少30天的時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定。與傳統(tǒng)的超聲分散異相催化劑相比，該準(zhǔn)均相光催化劑表現(xiàn)出光吸收性能、激子解離效率和水潤濕性的同步提升，其光催化制氫速率（HER）提升了四個(gè)數(shù)量級，達(dá)到116.42 mmol g?¹h?¹，并且在365 nm光照下的表觀量子效率（AQY）高達(dá)30.2%，位于目前單結(jié)有機(jī)光催化劑的前列。值得一提的是，研究團(tuán)隊(duì)在該策略中創(chuàng)新使用了雙表面活性劑限域，有效降低了納米光催化劑的表面曲率和靜電排斥作用，從而強(qiáng)化了膠束的形成并提高其光催化反應(yīng)的穩(wěn)定性。高分辨透射電子顯微鏡（HR-TEM）和理論計(jì)算還表明納米光催化劑外層包裹的離子性表面活性劑可以提高助催化劑的負(fù)載，并促進(jìn)光生激子的解離以及電荷的生成。這些研究結(jié)果共同揭示了催化劑形貌和界面微環(huán)境的調(diào)控對于有機(jī)光催化劑分解水反應(yīng)過程的關(guān)鍵作用。

此外，為了解決納米光催化劑宏量制備的瓶頸問題，研究團(tuán)隊(duì)巧妙結(jié)合了兩種納米合成方法，以適應(yīng)不同的需求：將原料需求量少的攪拌納米沉淀法（SNP）應(yīng)用于光催化的條件篩選，將原料需求量大、具有流動(dòng)屬性的渦流強(qiáng)化瞬時(shí)納米沉淀法（FNP）應(yīng)用于光催化劑的規(guī)?；苽?，從而實(shí)現(xiàn)了批量篩選到宏量制備的知識轉(zhuǎn)移和跨越銜接，為納米有機(jī)光催化劑的研發(fā)和生產(chǎn)提供了可靠的技術(shù)路徑。本研究中的方法不僅適用于光催化制氫，也可擴(kuò)展應(yīng)用于其他光化學(xué)反應(yīng)工程。

論文第一作者為化學(xué)學(xué)院博士生劉雪巖和博士后虞苗杰，通訊作者為張維偉特聘研究員和朱為宏院士。該研究工作得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)，并得到了國家自然科學(xué)基金委、上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心等項(xiàng)目支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413440